Première synthèse de pastilles de U18O2

Pour la première fois, une synthèse par voie humide de pastilles de U¹⁸O₂ a été menée dans le cadre de la thèse d’Aurélien Perrot (projet PRECCI). Cette synthèse a pour objectif de développer un matériau dont les atomes d'oxygène du solide pourront servir de traceurs. Cela nous permettra d'approfondir notre compréhension des mécanismes d'altération du combustible dans le contexte d’un entreposage sous eau présentant un crayon rupté.

La synthèse a nécessité d’une part, la production d’une solution saturée en ammoniac dans une eau marquée H₂¹⁸O et d’autre part, l’attaque d’uranium métallique à l’aide d’acide chlorhydrique dilué dans de l’eau marquée HCl + H₂¹⁸O. Suite à la préparation des précurseurs, une précipitation hydroxyde s’en est suivie et différents traitements thermiques ont abouti à la production d’un oxyde marqué. Ce dernier a ensuite été pastillé puis fritté afin d’obtenir des pastilles de UO₂ enrichies en oxygène 18 d’une densité de 91%. Malgré l’ensemble des traitements thermiques, dont un frittage à 1600°C, leurs isotopies sont restées majoritairement ¹⁸O avec 61% d’oxygène 18.

^{Crédit : S. Szenknect / ICSM}

Ces résultats démontrent la faisabilité de synthétiser des pastilles de UO₂ avec un fort enrichissement en oxygène 18 et ouvrent des perspectives pour de multiples recherches telles que des études sur les mécanismes d’altération et d'oxydation du combustible UO₂.

Une des pastilles a été transportée sur l’installation Atalante pour réaliser une expérience d’altération sous eau, en présence d’une irradiation gamma. Celle-ci aura lieu au sein du Laboratoire d'études des Matériaux et Procédés Actifs (LMPA) sur la chaîne blindée C18/C19. En parallèle des expériences complémentaires de lixiviation en présence de H₂¹⁶O₂ ou H₂¹⁸O₂ ont été réalisée à l’ICSM sur d’autres échantillons.

L’ensemble de ces travaux ont nécessité l’implication d’une grande partie des membres du laboratoire du LIME ainsi que de nombreuses personnes de l’ICSM.